Após a 2ª Guerra Mundial o seu estio começa a patentear influências como o Expressionismo, o Suprematismo, o Construtivismo russo (construções escultóricas e eficientes, usando materiais industriais modernos). Os edifícios da sua maturidade criativa fazem uso de materiais representativos da era industrial, como o aço e o vidro, definindo espaços austeros mas que transmitem uma determinada concepção de elegância e cosmopolitismo. Foi também influenciado por Frank Lloyd Wright, com os espaços fluidos próprios do estilo presente nas Casas da Pradaria.
Em 1921, projetava um impressionante arranha-céu de vidro e metal, visto que abandonara a dependência de qualquer ornamentação, seguindo-se uma série de projetos pioneiros que culminariam no Pavilhão Alemão de Barcelona, estrutura temporária para a exposição de 1929 (reconstruído atualmente na sua localização original), e na Villa Tugendhat, em Brno, terminada em 1930, onde utilizou superfícies de cimento armado. Seu ideal estético incluía também o uso de materiais nobres como mármore travertino, ônix ou aço cromado.
Participou, em julho de 1923, do primeiro número da Revista G (abreviação de Gestaltung), onde se revelou menos ligado aos princípios expressionistas e mais voltado para a objetividade construtiva. Ganhou destaque no universo da arquitetura ao ser convidado pela Deutscher Werkbund (Federação Alemã do Trabalho) para planear o complexo habitacional modernista Deutsche Werkbund Weissenhofsiedlung, em Estugarda, além de um grupo de edifícios residenciais na colina de Weissenhof, para uma exibição aberta ao público durante o verão de 1927. Seus prédios de apartamentos abriram caminho, do ponto de vista construtivo e urbanístico, para obras posteriores tais como os Promontory Apartments de Chicago (1951); os Lake Shore Drive Apartments (1951); os Batery Park Apartments de Nova York (1957 a 1958) e o Seagram Building de Nova York (1956 a 1959).
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